比起做球員時引發的紛紛擾擾的爭議，李毅的執教經歷並不複雜：2011年退役後，他就師從法國名帥特魯西埃，出任深圳紅鑽隊助理教練，2013年開始擔任深圳紅鑽足球俱樂部主教練，並在2014賽季率領深足取得中甲聯賽第8名。直到2015年4月，深圳隊釋出了一條官方公告，宣佈主帥李毅“調動崗位”，從主帥變成了“技術總監”，誰都清楚，李毅就是下課了。
離開深圳沉寂了一段時間後，李毅又在河北華夏幸福當了一年的助理教練。2020年7月，他成為了四川優必選、也就是現在的四川九牛的主帥。實際上，李毅第二次在網上爆紅，也是源自他執教四川九牛的這段經歷——一年多的時間裡，“李毅下課”的喊聲數度響起。背靠大名鼎鼎的城市集團，讓不少球迷對這支球隊充滿了期待，以為沉寂多年的四川足球可能就此騰飛，“三年衝超，五年亞冠”這種土豪通用的目標自然也成為了他們的目標。
然而，城市集團的入主並沒有給球隊帶來立竿見影的變化，球隊成績一直徘徊在中甲中游。於是，李毅這種“名氣大於實力”的主教練就成為了球迷發洩的物件，剛愎自用、不善溝通、戰術僵化，再加上和隊內老將汪嵩的矛盾公開化，讓李毅幾度面臨著下課危機。
更要命的是，執教期間，李毅還因為自己的“驚人言論”幾乎得罪了整個四川的球迷：2020年10月11日的一場中甲比賽中，九牛在補時階段連丟2球慘遭絕殺。賽後釋出會上，李毅居然“調侃”球隊的黃色球衣太過“晦氣”，穿著它幾乎沒贏過球。眾所周知，從全興時代開始，“黃色狂飆”就是四川足球的代表，李毅這種“忘本”言論自然引發了球迷的強烈不滿。最終，俱樂部發布公告，扣除李毅一個月工資並停職一週，才稍稍平息了球迷的怒火。
據傳聞，本賽季中甲聯賽開始之前，俱樂部一度想辭掉李毅，只是因為不願意支付違約金才最終作罷。不過，這位“湊合著過”的主帥在本賽季卻逐漸展現出了自己的特質。聯賽排名第九的他們儘管衝超無望，但也基本是自身實力的體現，李毅為球隊打造的防守反擊體系在幾場硬仗中表現不俗。
聯賽和足協盃兩次贏下“四川德比”更是讓他圈粉無數。如果這一次，能夠在足協盃上爆冷闖進四強，李毅肯定會成為本土年輕教練的翹楚。說起自己這段跌宕起伏的執教經歷，李毅的回答依舊充滿了“大帝”的獨特風格：“在中國，做職業隊的教練首先要有強大的內心，要不然你都熬不過輿論這一關。技戰術層面甚至都不是最重要的，你需要先練練自己的內心。”
